Ce ne sont pas des répertoires dont tu peux éliminer le contenu à la va vite, en particulier, supprimer des fichiers dans Macintosh HD -> Bibliothèque peut te conduire à un système perturbé voire inopérant. Tu ne dois pas considérer qu'un dossier est "en double" parce que tu trouve le même nom à des endroits différents. Ce qui est dans Utilisateur -> Bibliothèque n'est en aucun cas le double de ce qui est dans Macintosh HD -> Bibliothèque.
Pour faire le ménage, utilise par exemple Onyx, qui t'aidera à supprimer, par exemple, des caches et historiques devenus inutiles. Regarde aussi si ton dossier de téléchargement n'est pas encombré de vidéos de poids important.